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微電解Fenton法處理有機廢水

  有機廢水具有高化學(xué)需氧量(COD)、高氨氮(NH3⁃N)、高色度等特點,其組成復(fù)雜,除含有一些重金屬離子外,還有一些難以降解的烴類、芳香族化合物和含氮、含硫的環(huán)狀化合物。廢水中大部分有機物具有毒性,直接排放會對環(huán)境造成長久影響。廢水處理方法大致可以分為4類:混凝沉淀法、吸附法、氧化法和其他方法(反滲析、電滲析等)?;炷恋矸▽OD、色度、氨氮處理效果有限,吸附法(如活性炭吸附)和其他方法成本較高。Fenton試劑作為一種高效氧化劑,因其操作簡易、流程簡單、成本低等特點被廣泛使用。微電解Fenton法是利用活性炭和鐵屑發(fā)生的微小電解反應(yīng)產(chǎn)生的Fe2+與H2O2組成強氧化體系,產(chǎn)生的羥基自由基在酸性條件下具有很強的氧化性,對消除COD、氨氮及色度具有顯著效果。

  本文采用微電解Fenton法,并使用MnO2作催化劑的氧化體系對硫銨酯⁃苯甲羥肟酸⁃苯胺黑有機廢水中的COD、氨氮及色度進行深度處理,重點考察微電解池中C/Fe配比、pH值、H2O2和MnO2藥劑投入量對去除率的影響。

  1、實驗

  1.1 主要試劑和設(shè)備

  主要試劑:活性炭,鐵屑,H2O2(質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%),MnO2,聚丙烯酰胺(PAM),H2SO4(質(zhì)量分?jǐn)?shù)20%),NaOH(質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%),硫銨酯,苯甲羥肟酸,苯胺黑。

  主要設(shè)備:微電解裝置,CJJ-843A型磁力攪拌器,pHB-4雷磁pH計,HACHDR3900型COD測定儀,SJ-9010型色度儀,ET99732型微電腦水質(zhì)測定儀。

  1.2 實驗水樣

  按1∶1∶2的比例配置濃度7g/L的硫銨酯⁃苯甲羥肟酸⁃苯胺黑有機廢水,常溫下用磁力攪拌器密閉攪拌1h。配置的廢水外觀呈黑棕色、有刺激性氣味,COD為1069mg/L,NH3⁃N含量198mg/L,色度為764,pH值為7.72。水樣經(jīng)封閉保存,并置于陰暗處以待實驗。

  1.3 實驗方法

  微電解實驗裝置如圖1所示。取200mL水樣置于集水池1中,調(diào)節(jié)初始pH值,經(jīng)水泵將水樣抽至微電解池中。加入一定量的活性炭、鐵屑、H2O2、MnO2,將曝氣泵置于活性炭下部,反應(yīng)一段時間后,將上層清液倒至集水池2中,離心后取上清液測定COD、NH3⁃N和色度。

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  2、實驗結(jié)果與討論

  2.1 單因素探索實驗

  2.1.1 初始pH值

  廢水200mL,鐵屑投入量50g/L,活性炭投入量50g/L,H2O2投入量5.0mg/L,MnO2投入量5.0g/L,曝氣量500mL/(min•L),PAM投入量6.0mg/L,考察了廢水初始pH值對去除率的影響,結(jié)果如圖2所示。由圖2可知,隨著pH值升高,廢水COD、NH3⁃N、色度的去除率先增大后減小,在強酸性條件下(pH=2~4左右)去除率較高。這是由于在酸性條件下,C/Fe被腐蝕,形成原電池,F(xiàn)e失去電子成為Fe2+與羥基自由基(•OH)結(jié)合,表現(xiàn)出極強的氧化性。而在中性或堿性條件下C/Fe難以形成原電池,且OH-含量較多,抑制了•OH的產(chǎn)生,導(dǎo)致氧化性較弱。因此確定廢水微電解初始pH值為3左右。

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  2.1.2 鐵屑用量

  調(diào)節(jié)廢水初始pH值為3,其他條件不變,鐵屑用量對去除率的影響如圖3所示。由圖3可知,隨著鐵屑投入量增加,去除率持續(xù)上升,當(dāng)用量大于70g/L時,去除率基本保持不變。這是由于當(dāng)體系中鐵屑較少時,增加鐵屑量,微電解體系中形成的原電池數(shù)量增加,與•OH形成的氧化強度也隨之增加,去除率上升;當(dāng)鐵屑量達到一定量時,相比于活性炭量減少,H+數(shù)量也減少,原電池數(shù)量達到飽和,去除率基本保持不變。確定最佳鐵屑投入量為70g/L,此時廢水COD、NH3⁃N、色度的去除率分別為79.75%,83.94%和93.17%。

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  2.1.3 活性炭用量

  鐵屑投入量為70g/L,其他條件不變,活性炭用量對去除率的影響如圖4所示。由圖4可知,隨著活性炭用量增加,去除率逐漸增加后趨于平緩。當(dāng)活性炭用量大于80g/L時,去除率基本保持不變。活性炭用量持續(xù)增大時,污染物顆粒容易吸附在活性炭的表面,使原電池量達到飽和。最終確定適宜的活性炭用量為80g/L。

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  2.1.4 H2O2用量

  活性炭用量80g/L,其他條件不變,H2O2用量對去除率的影響如圖5所示。如圖5所示,隨著H2O2用量增加,去除率先增加后降低。因為隨著H2O2用量增加,•OH含量增加,氧化性不斷增大。當(dāng)H2O2用量大于6mg/L時,由于H2O2濃度較大,一方面加劇自身的分解,消耗•OH,另一方面H2O2會和亞鐵離子反應(yīng)生成Fe3+,失去還原性。其離子反應(yīng)方程式如下:

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  最終確定適宜的H2O2用量為7mg/L,此時廢水COD、NH3⁃N、色度去除率分別為83.86%、86.17%、97.68%。

  2.1.5 曝氣量

  H2O2用量7mg/L,其他條件不變,曝氣量對去除率的影響如圖6所示。由圖6可知,去除率隨著曝氣量增加先增加后降低,當(dāng)曝氣量為500mL/(min•L)時,去除率達到峰值。當(dāng)曝氣量較低時,微電解體系溶氧量不足,不能完全生成Fe(OH)3膠體,還有部分Fe(OH)2生成,絮凝效果不佳。但當(dāng)曝氣量過大時,會使活性炭和鐵屑層進行分離,降低原電池數(shù)量和微電解效率,從而導(dǎo)致去除率降低。選擇曝氣量為500mL/(min•L)。

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  2.1.6 MnO2用量

  曝氣量500mL/(min•L),其他條件不變,MnO2用量對去除率的影響如圖7所示。由圖7可知,隨著MnO2用量增加,去除率先增加后基本保持不變。MnO2作為一種催化劑,當(dāng)MnO2用量較低時,Mn2+可以促進•OH的產(chǎn)生,增強其氧化性。但當(dāng)MnO2用量達到一定值時,產(chǎn)生的•OH量達到飽和,去除率不再發(fā)生變化。MnO2最佳用量為8g/L,此時廢水COD、NH3⁃N、色度的去除率分別為88.84%,93.21%和98.58%。MnO2作為催化劑,COD去除率提高了3.72%,NH3⁃N去除率提高了5.56%。

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  2.1.7 反應(yīng)時間

  MnO2用量8.0g/L,其他條件不變,反應(yīng)時間對去除率的影響如圖8所示。由圖8可知,F(xiàn)enton反應(yīng)速率很快,在20min左右已反應(yīng)完全,此時廢水COD、NH3⁃N、色度去除率分別為88.21%、93.57%和98.68%。

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  2.2 多因素正交實驗

  取廢水200mL,控制曝氣量500mL/(min•L)、反應(yīng)時間20min,改變初始pH值、鐵屑量、活性炭量、H2O2用量和MnO2用量進行五元素四水平正交實驗,正交實驗設(shè)計及實驗結(jié)果分析分別見表1~2。

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  由表2可知,影響COD、NH3⁃N和色度的強弱程度為:鐵屑量=活性炭量>H2O2用量>pH值>MnO2用量。實驗11為最佳實驗條件,即正交組合A3B3C4D2E4,對應(yīng)pH=3、鐵屑用量50g/L、活性炭用量80g/L、H2O2用量6mg/L、MnO2用量9g/L,此時COD、NH3⁃N和色度去除率分別為86.91%、92.48%和97.36%。

  3、結(jié)論

  1)微電解Fenton法對高COD、高NH3⁃N和高色度的有機廢水有很好的處理效果,可以為染料、制藥和化工行業(yè)的廢水處理提供思路。

  2)通過微電解Fenton法處理硫銨酯⁃苯甲羥肟酸⁃苯胺黑有機廢水,單因素確定最佳條件為:初始pH=3、鐵屑用量70g/L、活性炭用量80g/L、H2O2用量7mg/L、MnO2用量8.0g/L、曝氣量500mL/(min•L)、反應(yīng)時間20min,此時COD、NH3⁃N和色度去除率達88.21%、93.57%和98.68%。

  3)通過多因素正交實驗考察了不同因素對去除率的影響強弱,結(jié)果表明:影響COD、NH3⁃N和色度去除率的因素強弱順序為:鐵屑量=活性炭量>H2O2用量>pH值>MnO2用量。正交實驗所得最佳條件與單因素實驗基本吻合。( >

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