沉積物作為水體環(huán)境中重要的組成部分，既是各種污染物的匯集地，也是對水體水質具有潛在影響的次生污染源.沉積物是具有復雜結構的多孔介質(Dullien，1992)，其孔隙結構具有非均質、不連續(xù)和復雜不規(guī)則的結構特點，孔隙體之間通過喉道相互連接，構成的空間網絡體系是物質遷移運輸過程得以發(fā)生的前提條件，污染物在其中的宏觀遷移和擴散過程受微觀的孔隙度、孔隙連通性和曲率等系統(tǒng)形態(tài)及其幾何尺寸的影響(Brakel et al., 1974)，在相同孔隙度的多孔介質中，曲率增大或孤立孔數(shù)量增加都會導致物質擴散系數(shù)和滲透系數(shù)的減小，因此，要定量地研究沉積物孔隙結構對污染物運動過程的影響機制，必須揭示沉積物的真實三維物理結構并對其進行準確描述.
近幾十年來計算機圖像處理技術與X射線斷層攝影技術(Computed Tomography，CT)的快速發(fā)展，為研究多孔介質孔隙結構提供了有力的工具(Elliot et al., 2007)，它是目前最先進的無損檢測手段，具有圖像清晰直觀、密度分辨率高、圖像數(shù)字化等優(yōu)點(高麗娜等，2009).CT最早的應用是在醫(yī)學診斷領域，20世紀70年代中后期CT技術在工業(yè)上得到發(fā)展，并成功應用于土壤微觀結構的研究中，隨后迅速發(fā)展，在各個學科領域得到廣泛的應用.Yoshito Nakashima根據(jù)CT掃描結果，編寫Mathematica程序分析得到了多孔巖石孔隙在三維空間上的連通性.溫勝芳(2013)從沉積物采樣制樣方法上進行創(chuàng)新，克服了未成巖沉積物含水量高、結構松散、易擾動等問題，并構建了一整套未成巖沉積物三維物理結構研究方法，彌補了該領域研究方法的不足，為研究分析沉積物中微觀孔隙結構提供了基礎.
巢湖位于安徽省中部，是我國五大淡水湖之一，河流輸入性和淺水特點導致巢湖沉積物沉積環(huán)境復雜.由于流域內不同區(qū)域的水土流失、土地利用等有很大的差異，導致巢湖湖區(qū)存在不同的沉積物組成和污染分區(qū)(溫勝芳，2013)，這些特征為沉積物結構及其環(huán)境效應研究提供了很好的差異性.因此，本文選擇巢湖西、中、東3個湖區(qū)6個采樣點的沉積物作為研究對象，利用CT技術，計算分析各采樣點表層沉積物孔隙結構參數(shù)特征及垂直變化特點，揭示巢湖沉積物真實三維孔隙物理結構，以彌補模型構建方法對于認識沉積物真實孔隙結構研究的不足.
2 材料與方法
2.1 研究區(qū)域概況
巢湖(31°25′~31°43′ N，117°16′~117°50′ E)位于安徽省中部，江淮丘陵之間，湖岸線總長184.7 km，東西長61.7 km，南北寬20.8 km，最大水深3.77 m，平均水深2.69 m，現(xiàn)有水域面積大約為770 km2，蓄水量20.7×108 m3(王蘇民等，1998).流域總面積達16659 km2，以巢湖與裕溪河之間的閘門分為兩個部分(余秀娟，2012)，屬亞熱帶與暖溫帶過渡性的副熱帶季風氣候區(qū)，氣候溫和濕潤，年平均溫度在15~16 ℃之間，多年平均降水量為1000~1158 mm.流域內地形地貌西高東低、中間低洼平坦(顧成軍等，2005).流域內共有河流33條，分別屬于南淝河-店埠河、杭埠河-豐樂河、白石山河、柘皋河、派河、裕溪河等7條水系，從南、西、北呈放射狀直接或間接匯入巢湖，再由裕溪河注入長江(高超等，2009).1962年建成巢湖閘控制水位后，基本上切斷了巢湖與長江在自然狀態(tài)下的水量交換，巢湖由自然狀態(tài)下的過流性湖泊，成為半吞吐型過水湖泊.由于入湖河流上游坡陡流急，挾帶大量泥沙匯入湖內沉積，多年來，巢湖因流域河流輸沙影響而導致淤積嚴重(閻伍玖等，1998).
2.2 樣品點及采樣方法
根據(jù)巢湖泥沙沉積及污染情況，分別在西、中、東3個湖區(qū)內各設置采樣點2個(圖 1)，6個采樣點分別對應西部污染區(qū)(W1)、西部泥沙較重區(qū)(W2)、中部泥沙較輕區(qū)(M3)、中部泥沙區(qū)(M4)、東部泥沙較輕區(qū)(E5)和東部水質較好區(qū)(E6).2014年7月，依托自重力沉積柱采樣平臺，自制沉積物柱采樣管，利用液氮低沸點大熱容的特點，解決常規(guī)采樣方法對流態(tài)沉積物結構的擾動問題，原位冷凍固定沉積物，獲得6根原位沉積物柱狀樣，置于裝有液氮的保溫壺中保存，其中，M3點樣品由于保存問題，無法進行后續(xù)處理，導致相應數(shù)據(jù)丟失.
圖1 巢湖湖區(qū)采樣布點示意圖
2.3 孔隙結構研究方法
借鑒溫勝芳(2013)構建的整套包含樣品制備方法、數(shù)據(jù)獲取方法、圖像解譯方法、參數(shù)計算方法的未成巖沉積物三維物理結構研究方法，計算分析巢湖沉積物孔隙結構參數(shù)，具體過程如下.
樣品制備：通過初步切割-冷凍干燥-LR White樹脂包埋-切割-增加參比薄片(樹脂和礦物質)等步驟，將冷凍沉積柱樣品(Φ2.6 cm×10 cm)制備成 5 mm×5 mm×8 mm 的穩(wěn)定的包括樹脂和礦物質參比的滿足CT掃描和后續(xù)圖像解譯要求的小體積樣品.實驗中通過選用低粘度的LR White樹脂及包埋過程中各操作的控制，保證樣品原始孔隙結構.
數(shù)據(jù)獲?。哼x擇工業(yè)錐束顯微CT系統(tǒng)(中國科學院高能物理所90 keV Cone Beam micro-CT)，在70 keV的電壓、90 μA的電流條件下對樣品進行掃描，利用FDK濾波反投影算法，重建被測物體的三維圖像，并對幾何偏差進行校正，得到樣品16位無符號整型圖像序列.CT圖像空間分辨率達到6 μm.
圖像解譯方法：根據(jù)實際樣品和標準樣品灰度分布圖像序列，利用VG圖像處理軟件確定分割閾值，并將16位無字符數(shù)據(jù)轉換為8位無字符數(shù)據(jù)，輸出興趣區(qū)的TIFF圖像序列用于后續(xù)分析.
參數(shù)計算方法：用Mathematica程序對三維孔隙進行連通性標記，并在標記的連通孔內用粒子隨機行走模型計算各向異性曲率等參數(shù)，共包含3個程序：Trim程序用于對圖像進行興趣范圍選擇;Clabel程序用于對孔隙群進行標記，通過輸入原始灰度圖像序列、孔隙分割閾值和孔隙群等級顏色文件，最終輸出一個包含各孔隙群的體積、表面積、中心點坐標、是否臨近邊界等參數(shù)的文件，分析孔隙連通性和孔隙度等特性;Rwalk程序用于在標記的孔隙群的連通孔隙中進行粒子隨機行走模擬，設定隨機行走的粒子數(shù)量和行走時間，最終根據(jù)均方位移與時間的斜率進行曲率的估算.
3 結果與分析
3.1 不同湖區(qū)表層沉積物孔隙結構特征
對不同湖區(qū)表層沉積物孔隙參數(shù)進行計算，各點計算結果如表 1所示.東部湖區(qū)E6點連通狀況最好，孔隙度為0.75，連通孔體積達2.53 mm3，孤立孔數(shù)量最少，中部M4點連通性較差，孔隙度僅為0.28，其他點的孔隙度變化范圍為0.51~0.70，連通孔體積在1.71~2.37 mm3之間變化，其中，西部湖區(qū)W1點無論是像素大于4(864 μm3)的相對較大孤立孔，還是像素小于4的孤立孔，均明顯高于其他點，表明了巢湖表層沉積物孔隙連通性較高但細小孔隙多的特點，有利于沉積物中物質的轉化和跨界面遷移;連通孔S/V(表面積與體積之比)在不同采樣點差別較大，變化范圍為159~296.
表1 巢湖不同湖區(qū)表層沉積物孔隙連通性(沉積物體積3.375 mm3，250×250×250像素)
通過Mathematics軟件顯示沉積物各點三維孔隙結構，如圖 2所示，圖中深藍色部分為沉積物基質，黃色部分為連通孔，淺藍部分為孤立孔.
圖2 巢湖不同湖區(qū)表層沉積物的孔隙結構標記圖
根據(jù)以上結果，利用Rwalk程序對粒子在自由空間與沉積物孔隙中的擴散進行隨機行走模擬，結果見圖 3(以W1點1~2 cm深度內樣品為例)，其中，空心方框和三角分別表示行走軌跡的起點和終點.由于沉積物結構的各向異性，根據(jù)不同方向的均方位移與時間統(tǒng)計結果可以得到不同方向的曲率值.
圖3 巢湖W1樣點表層沉積物連通孔中粒子隨機行走結果
巢湖不同湖區(qū)樣點表層沉積物(1~2 cm深度內)的曲率見表 2，結果表明，巢湖沉積物曲率較大，且各向具有差異性.M4點綜合曲率最高，為9.31，說明沉積物對離子擴散阻礙作用最強，其他幾個點的曲率在2.83~6.79之間變化.此外，不同方向上的曲率值不同，W1、W2點在Z方向的曲率較大，M4和E5、E6點分別以X和Y方向的曲率相對較大，反映了不同沉積物結構在空間各向上的不同.
表2 巢湖不同湖區(qū)表層沉積物曲率
3.2 沉積物孔隙結構垂直變化特征
對巢湖西部湖區(qū)W1點不同深度沉積物孔隙參數(shù)分布特征進行分析，孔隙三維結構見圖 4，參數(shù)計算結果如表 3所示.孔隙連通性的剖面數(shù)據(jù)顯示，W1點沉積物剖面的孔隙度與連通孔體積隨深度增加而減小，0~10 cm內變化不大，分別由0.51、1.71 mm3降低到0.44、1.48 mm3，10 cm后變化幅度明顯增大，17 cm后孔隙度為0.01，說明沉積物與上覆水物質的交換主要集中在沉積物上層，但深度變化對S/V影響較小，變化范圍為272~299，變化幅度明顯低于其表層沉積物在不同湖區(qū)的變化;孤立孔數(shù)量、體積與表面積隨深度增加均呈現(xiàn)出減小的趨勢，但在13~14 cm深度內出現(xiàn)異常，表明沉積物孔隙度等參數(shù)除受到沉積深度影響外，還可能受到當時底棲動物活動及沉積條件的共同作用.
圖4 W1點不同深度沉積物的孔隙群標記圖
表3 巢湖W1點不同深度沉積物孔隙群統(tǒng)計表(3.375 mm3，250×250×250像素)
通過Mathematics軟件顯示沉積物不同深度樣品三維孔隙結構，如圖 4所示，圖中深藍色部分為沉積物基質，黃色部分為連通孔，淺藍部分為孤立孔.隨后利用Rwalk程序對粒子在自由空間與沉積物孔隙中的擴散進行隨機行走模擬，計算曲率.
巢湖W1點不同深度樣品的曲率見表 4，其中，17~18 cm深度范圍內孔隙度極低，僅為0.01，因此，未進行隨機模擬行走計算曲率.從表 4可以看出，隨深度的變化，綜合曲率變化范圍為5.89~8.03，且均表現(xiàn)為Z方向上曲率相對較大，表明W1點孔隙水中污染物向上的擴散作用會受到較大的阻礙.
表4 巢湖W1點不同深度沉積物曲率
4 結論
本文利用已有的沉積物原位采樣方法及孔隙結構研究方法，通過CT技術及相關軟件，得到了巢湖沉積物真實的三維孔隙結構，并計算得到了巢湖不同湖區(qū)采樣點沉積物的孔隙度、孔隙連通性、曲率等參數(shù)，分析了巢湖各點沉積物結構特征及西部湖區(qū)沉積物結構參數(shù)垂直變化特點，主要結論如下：
1)各湖區(qū)表層沉積物孔隙度不同，東部湖區(qū)E6點連通狀況最好，孔隙度為0.75，連通體積達2.53 mm3;中部M4點連通性較差，孔隙度僅為0.28，曲率在2.83~9.31內變化，且在各個方向上表現(xiàn)出明顯的差異性;W1、W2點在Z方向的曲率較大，M4、E5、E6點以X和Y方向的曲率相對較大，反映了不同沉積物結構在空間各向上的不同，進而會導致沉積物中污染物在空間各個方向上的運輸與擴散的差異.此外，孤立孔體積、連通性等參數(shù)也有所差別.除M4點外，巢湖表層沉積物較大的孔隙度和孔隙連通性及較低的綜合曲率均有利于沉積物中物質與上覆水體的遷移運輸.
2)W1點沉積柱在垂直剖的面數(shù)據(jù)顯示，孔隙度隨深度增加而減小，0~10 cm內變化不大，由0.51降低到0.44，10 cm后變化幅度明顯增大，17~18 cm深度內孔隙度為0.01，說明沉積物與上覆水物質的交換主要集中在沉積物上層，但綜合曲率變化不大，說明這種情況下，曲率不是限制下層沉積物中物質遷移運輸?shù)闹饕蛩?此外，深度變化對S/V影響較小，變化范圍為272~299，變化幅度明顯低于其表層沉積物在不同湖區(qū)的變化，孤立孔數(shù)量、體積與表面積隨深度增加均呈現(xiàn)出減小的趨勢，但在13~14 cm深度內出現(xiàn)異常，這可能受到當時底棲動物活動及沉積條件的影響.
3)本文通過應用CT技術構建了巢湖沉積物三維孔隙結構，直接計算得到Fick 第一定律通量估算中的沉積物孔隙度φ值，并可以減少通過經驗公式計算分子擴散系數(shù) Ds的誤差，從而提高了孔隙水擴散模型定量估算沉積物內源負荷的準確性.
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